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        雖然可控定制無金屬碳基催化劑的微觀結(jié)構(gòu)，為增強(qiáng)氧電極的雙功能性能提供了可行的路徑，但由于ORR和OER的動力學(xué)緩慢，這仍是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。這里，設(shè)計(jì)了濕法球磨誘導(dǎo)缺陷輔助原位熱解策略，制備了N，S和P三摻雜石墨烯（NSP-Gra）。球磨過程中由于強(qiáng)烈的機(jī)械剪切力，使得石墨烯中產(chǎn)生了結(jié)構(gòu)缺陷，這對于有效摻雜雜原子非常有利。NSP-Gra在6.0 M KOH中，10 mA cm-2電流密度下，顯示出優(yōu)異的ORR和OER雙功能催化活性。驚奇的是，NSP-Gra作為陰極組裝的鋅空電池顯示出高的功率密度達(dá)225 mW cm-2，并具有長期的充放電循環(huán)穩(wěn)定性。NSP-Gra顯示出增強(qiáng)電化學(xué)性能，這可歸因于雜原子摻雜導(dǎo)致的快速電荷傳輸能力和豐富的活性位點(diǎn)。
 
  
Figure 1. （a）N，S和P三摻雜石墨烯的制造過程示意圖； 初始石墨烯（b）和NSP-Gra（c）的TEM形態(tài);（d）NSP-Gra的元素映射。樣品的拉曼光譜（e），XRD光譜（f）和N2吸附等溫曲線（g）。
 
  
Figure 2.（a）樣品的XPS光譜；（b）NSP-Gra的C1s，（c）N1s，（d）S2p和（e）P2p XPS光譜；（f）NSP-Gra中元素的化學(xué)形式。
 
  
Figure 3. （a）樣品在O2飽和的0.1 M KOH下ORR的CV曲線，載量和掃描速率分別為200 μg cm-2和5 mV s-1; （b）ORR的LSV曲線，掃描速度和旋轉(zhuǎn)速度分別為5 mV s-1和1600 rpm；（c）樣品的起始電勢和半波電勢；（d）塔菲爾斜率；（e）NSP-Gra的電子轉(zhuǎn)移數(shù)和H2O2產(chǎn)率的曲線圖；（f）NSP-Gra在 5000次循環(huán)前后的LSV曲線。
 
 
Figure 4.（a）樣品在0.1 M KOH中OER的 LSV曲線，掃描速率和旋轉(zhuǎn)速率分別為5 mV s-1和1600 rpm；（b）催化劑在0.1 M KOH的LSV曲線;（c）NS-Gra和NSP-Gra的電化學(xué)阻抗譜；（d）NS-Gra和NSP-Gra的掃描速率與電容性電流密度的線性擬合圖；（e）摻雜雜原子對石墨烯催化ORR和OER過程中的影響。
 
 
         該研究工作由東華大學(xué)Jinli Qiao課題組于2020年發(fā)表在Applied Catalysis B: Environmental期刊上。原文：Large-scale defect-engineering tailored tri-doped graphene as a metal-free bifunctional catalyst for superior electrocatalytic oxygen reaction in rechargeable Zn-air battery。

轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號