雜原子摻雜的碳基材料具有增強的催化性能，在儲能應用中具有巨大潛力，包括可充電鋰氧電池（LOBs）。然而，大規(guī)模生產(chǎn)含高摻雜量的雜原子共摻雜碳以及精確控制均勻分布的摻雜劑位置仍然是一個挑戰(zhàn)。多孔石墨烯作為一種新興的碳基材料，由于其在石墨烯納米片基面上具有納米孔，作為LOBs正極的多孔石墨烯越來越受到人們的關注。除了給定的質(zhì)量快速擴散通道（例如：O
2和Li
+）納米孔還提供了豐富的孔隙用于質(zhì)量吸附和儲存以及雜原子摻雜。在此，我們報告了一種環(huán)境友好且簡單的方法，通過控制H
2O氣體的流量直接氧化還原的石墨烯氧化物（rG），大規(guī)模生產(chǎn)具有豐富面內(nèi)納米孔的hG（多孔石墨烯）。基于獲得的hG，將3.0 at.%B和2.1 at.%N原子進一步共摻雜到hG中形成B,N-hG。由于多孔結(jié)構以及B和N的協(xié)同效應，B,N-hG作為LOBs的正極，顯示出良好的性能，其最大放電容量為15340 mAh g
-1，及117次循環(huán)的長循環(huán)穩(wěn)定性。
圖1. （a）B,N-hG的合成路線方案；（b）rG、（c）hG和B,N-hG的SEM圖像；(e）B,N-hG的TEM圖像；(f）B,N-hG的HAADF STEM圖像；（g-j）B,N-hG的元素映射：(g) C、(h) O、 (i) B 和 (j) N
圖2.（a）拉曼光譜；（b）氮吸附-解吸曲線和（c）hG，B-hG，N-hG和B,N-hG的XPS光譜；B,N-hG的（d）C 1 s、（e）N 1 s和（f）B 1 s的高分辨XPS光譜；圖2b的插圖是孔徑分布
圖3. (a)在100 mA g
-1時測試的初始放電/充電圖形和（b）在300 mA g
-1時測試的hG、N-hG、B-hG和B,N-hG的全放電圖形； (c)在不同電流密度下B,N-hG的放電/充電圖形；(d） 在500 mA g
-1時B,N-hG的不同循環(huán)放電/充電圖形；（e）具有1000 mA g
-1的有限比容量的hG，B-hG，N-hG和B,N-hG在500 mA g
-1時的循環(huán)性能
圖4. （a）B,N-hG正極表面Li
2O
2的放電產(chǎn)物形成/分解示意圖；(b）具有五種記錄狀態(tài)的初始放電–充電圖形；(c） 非原位X-射線衍射（XRD）圖譜；在A-E狀態(tài)時B,N-hG電極的（d-e，g-h）SEM圖像和（f）電化學阻抗（EIS）譜.
相關研究成果由廣東省固體廢物污染控制與循環(huán)利用重點實驗室，VOCs污染控制技術與裝備國家工程實驗室，環(huán)境與能源學院的Jiakui Zhang等人于2021年發(fā)表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.jechem.2021.05.015)上。原文：Highly rechargeable lithium oxygen batteries cathode based on boron and nitrogen co-doped holey graphene。
轉(zhuǎn)自《石墨烯雜志》公眾號
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