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      在沒(méi)有外來(lái)H₂O₂的情況下對(duì)有機(jī)污染物進(jìn)行高效深度降解仍然是光芬頓催化技術(shù)面臨的挑戰(zhàn)和研究熱點(diǎn)。本研究提出了一種新型的Ti₃C₂ MXene/MIL-100(Fe)復(fù)合材料，通過(guò)Fe-原卟啉橋接，原位生成H₂O₂，用于光芬頓催化降解噻蟲(chóng)啉(TCL)。MXene與MIL-100(Fe)之間產(chǎn)生的Schottky連接和Fe-原卟啉的仿生載氧構(gòu)建了一個(gè)協(xié)同體系，促進(jìn)H₂O₂的生成和光芬頓反應(yīng)。與MIL-100(Fe)相比，MXene/MIL-100(Fe)對(duì)TCL的H₂O₂生成率提高了12倍(氣泡作用下H₂O₂生成率達(dá)到1175.2 μmol/L)，降解率提高了24倍，礦化率提高了3.7倍。在無(wú)H₂O₂體系中，MXene/MIL100(Fe)催化劑的TCL降解率比許多報(bào)道的光- fenton催化劑高21-60倍。MXene / mil - 100 (Fe)意識(shí)到比;120 min內(nèi)對(duì)TCL (80 mg/L)的TOC去除率達(dá)到80%，具有良好的催化穩(wěn)定性(>97%的TCL退化)連續(xù)10次重用。
 
 
圖1. MXFAA/MIL(Fe)-POR合成策略與方法的說(shuō)明。
 
 
圖2 SEM和EDS測(cè)得形貌和元素圖:(a) MIL(Fe)， (b) MX， (c) MXFAA， (d) MXFAA/MIL(Fe)-POR;以及(e) MXFAA/MIL(Fe)-POR的鐵元素和(f)氮元素圖。
 
 
圖3. (a) PXRD譜圖，(b) FTIR譜圖，(c) TGA和DTG曲線(xiàn)，(d) MIL(Fe)、MXF/MIL(Fe)、MXFAA/MIL(Fe)和MXFAA/MIL(Fe)-POR的孔徑分布。
 
  
圖4. MIL(Fe)、MXF/MIL(Fe)、MXFAA/MIL(Fe)和MXFAA/MIL(Fe)-POR的(a) C 1s和(b) Fe 2p高分辨率XPS譜;(c) Fe k邊的歸一化XANES光譜和(d) Fe箔、Fe₂O₃和MXFAA/MIL(Fe)-POR的k邊EXAFS光譜的傅里葉變換。
 
 
圖5 (a)吸附動(dòng)力學(xué)曲線(xiàn)，(b) TCL在黑暗條件下的吸附速率常數(shù)，(c)光芬頓TCL降解MXF、MXFAA、MIL(Fe)、MXF/MIL(Fe)、MXFAA/MIL(Fe)和MXFAA/MIL(Fe)-POR (TCL濃度為80 mg/L，催化劑用量為10 mg，溫度為25℃)的降解速率常數(shù)。
 
 
圖6 (a) Fe摻雜，(b)原卟啉摻雜，(c) pH， (d)催化劑用量對(duì)TCL MXFAA/MIL(Fe)-POR降解的影響;(e) MXFAA/MIL(Fe)-POR多次再生循環(huán)對(duì)TCL的降解率;(f) TOC在MIL(Fe)和MXFAA/MIL(Fe)POR上去除TCL， (g)在MXFAA/MIL(Fe)-POR上降解TCL的途徑。
 
圖7 (a) UV - vis漫反射光譜，(b) Tauc圖，(c) EIS光譜，(d) PL發(fā)射光譜，(e)光電流測(cè)量和(f) MIL(Fe)、MXF/MIL(Fe)、MXFAA/MIL(Fe)和MXFAA/MIL(Fe)-POR的CV曲線(xiàn)。
 
 
圖8. 溶解氧對(duì)TCL的MIL(Fe)， MXFAA/MIL(Fe)和MXFAA/MIL(Fe)-POR光- fenton降解性能的影響(a)， (b) MXFAA/MIL(Fe)和MXFAA/MIL(Fe)-POR在攪拌、鼓泡N₂和空氣下的降解速率常數(shù)的影響。
 
 
圖9. (a) MIL(Fe)及其復(fù)合材料在uv -可見(jiàn)光照射下產(chǎn)生H2O2的性能;(b) MXFAA/MIL(Fe)- por自由基捕獲實(shí)驗(yàn);(c) DMPO-·OH和(d) TEMPO- h+加合物在uv -可見(jiàn)光照射下懸浮液中的ESR光譜。
 
 
圖10 (a) MIL(Fe)的Mott-Schottky圖;(b) MIL(Fe)， (c) MXFAA和(d) MXFAA/MIL(Fe)-POR的UPS光譜。
 
  
圖11。提出了MXFAA/MIL(Fe)-POR光- fenton降解TCL的反應(yīng)機(jī)理。
 
        相關(guān)科研成果由廣西大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院Zhenxia Zhao等人于2022年發(fā)表在Chemical Engineering Journal (https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.137964)上。原文：Biomimetic O₂-Carrying and Highly In-Situ H₂O₂ Generation Using Ti₃C₂ MXene/MIL-100(Fe) Hybrid via Fe-Protoporphyrin Bridging for Photo-Fenton Synergistic Degradation of Thiacloprid。

轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)