制造用于析氧反應（OER）和氧還原反應（ORR）的堅固且低成本的雙功能電催化劑對于實現(xiàn)高性能可充電鋅空氣電池（RZAB）至關重要。 等離子體處理是保持具有高活性 OER 活性的普魯士藍類似物 (PBA) 開放框架中金屬位點均勻性的有用方法。 在此，我們將 N 摻雜碳納米管 (N-CNT) 的顯著 ORR 性能與用作活性 OER 催化劑的氧等離子體活化 NiFe PBA (O-PBA) 相結合，以實現(xiàn)氧轉化反應的雙功能性。將N-CNT與 O-NiFe PBA 框架集成為 ORR 和 OER 的各個活性位點提供了穩(wěn)定的性能。O-PBA/N-CNT 的 OER 性能在 10 mA/cm2 的電流密度下表現(xiàn)出 280 mV 的過電位，由于 O-PBA 的活化金屬位點錨定在導電 N-CNT 中，其性能優(yōu)于商業(yè) RuO
2。即使經(jīng)過等離子體處理，N-CNT仍然具有提高ORR性能的電催化能力，并且NiFe PBA的結構仍然保持不變。O-PBA/N-CNT 的雙活性電催化位點的綜合優(yōu)勢在 OER/ORR 極化曲線中產(chǎn)生了 0.83 V 的低電位間隙，這也表現(xiàn)出穩(wěn)定的 45 小時充放電性能，電位可忽略不計 RZAB 應用中的 0.70 V 間隙。 本研究介紹了利用表面摻雜和等離子體活化之間的表面工程相結合來生產(chǎn)雙活性氧轉化電催化劑的簡便合成方法的探索。
方案 1. O-PBA/N-CNT 雙功能電催化劑用于氧轉化反應的合成過程。
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圖 2. (a) PBA/N-CNT 4:1、(b) PBA/N-CNT 2:1、(c) PBA/N-CNT 1:1 和 (d) PBA/N-CNT 1 的 SEM 圖像。
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圖 3. 不同重量比的O-PBA/N-CNT的拉曼光譜。
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圖 4. (a)O-PBA/N-CNT的SEM圖像和(b) PBA/N-CNT和O-PBA/N-CNT的XRD圖譜。 (c) O-PBA/N-CNT 的 TEM 圖像和 (d) C、N、Ni 和 Fe 元素的相應 EDS 映射。
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圖5. (a) O 1s，(b) N 1s，(c) Ni 2p和(d) Fe 2p的O-PBA/N-CNT的XPS光譜。
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圖 6. (a) O-PBA/N-CNT 4:1、2:1、1:1、1:2 和 RuO
2 在 O
2 飽和 1 M KOH 電解液中的 OER 極化曲線，(b) 來自 OERLSV 曲線的相應 Tafelplot， (c)O-PBA/N-CNT4:1,2:1,1:1 和 1:2 樣品的循環(huán)伏安法在 O
2飽和0.1M KOH 中使用 RDE 系統(tǒng)，和 (d)O-PBA/N-CNT4:1,2:1,1:1,1:2 的 ORR 極化曲線和 Pt/C 1600rpm 旋轉。(e)O-PBA/N-CNT 1:2、RuO2 和 Pt/C 的 OER 和 ORR 電位的 LSV 曲線和 (f) 對應的電位間隙 (E
1/2 和 E
η10) 極化曲線。
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圖7 (a) 自制液體 RZAB 組件和 (b) Pt/RuO2 和 O-PBA/N-CNT 之間 5 分鐘的開路電位。 (c) Pt/RuO2和O-PBA/N-CNT之間的功率密度和放電極化曲線。 (d) 商業(yè) Pt/RuO2 和 (e) O-PBA/NCNT 的長期穩(wěn)定性測試。 (f) O-PBA/N-CNT 的庫倫效率。
相關研究成果由國立臺灣科技大學Min-Hsin Yeh等人2022年發(fā)表在ACS Applied Energy Materials (https://doi.org/10.1021/acsaem.2c01475)上。原文：Oxygen Plasma-Activated NiFe Prussian Blue Analogues Interconnected N-Doped Carbon Nanotubes as a Bifunctional Electrocatalyst for a Rechargeable Zinc–Air Battery。
轉自《石墨烯研究》公眾號
