石墨烯以其優(yōu)異的電學(xué)性能,在生物傳感應(yīng)用方面引起了全世界研究人員的關(guān)注。到目前為止,大部分研究都是針對(duì)吸附帶電生物分子后石墨烯基面載流子的場(chǎng)效應(yīng)調(diào)制進(jìn)行的。然而,由于制造和表征方面的困難,另一個(gè)重要方面——石墨烯邊緣——在很大程度上被忽視了。在這里,我們提出了一種簡(jiǎn)便的插層和壓力燒結(jié)方法,可以僅制造和暴露石墨烯邊緣。暴露邊緣的量子電容與局域態(tài)密度 (DOS) 成正比,可用于生化傳感。值得注意的是,由于一維石墨烯邊緣的邊緣電場(chǎng)增強(qiáng)和生物分子會(huì)聚,我們能夠在幾分鐘內(nèi)檢測(cè)到 0.01 fg/mL 濃度的四種代表性氨基酸。這些在石墨烯邊緣的創(chuàng)新量子電容測(cè)量方面取得的成就,與通過消除復(fù)雜的微納米處理而實(shí)現(xiàn)的簡(jiǎn)單而穩(wěn)健的器件制造相結(jié)合,為具有不斷要求的靈敏度的下一代生化傳感器提供了新的途徑。

圖1. rGO/SiO 2復(fù)合材料的表征。a, rGO/SiO 2復(fù)合材料的制備過程示意圖。b,c,復(fù)合材料的XRD圖譜 ( b ) 和拉曼光譜( c )。d, GO粉末和復(fù)合材料的XPS結(jié)果。e,邊緣主導(dǎo)的rGO/SiO 2 QC傳感器的測(cè)量結(jié)果、示意結(jié)構(gòu)和等效電路。

圖2. 基于石墨烯邊緣模型的理論計(jì)算。不同層數(shù)n的石墨烯邊緣結(jié)構(gòu)的計(jì)算DOS ( a )以及實(shí)驗(yàn)和計(jì)算的C Q - V ref曲線( b ) 。插圖a:DFT 模擬中七層石墨烯模型的優(yōu)化邊緣結(jié)構(gòu)。( c ) 使用 COMSOL 場(chǎng)模擬計(jì)算石墨烯邊緣的局部電壓分布。+ 1 V 施加到rGO,電解質(zhì)接地。( d )石墨烯邊緣的局部電場(chǎng)分布。使用對(duì)數(shù)刻度進(jìn)行更清晰的比較。

圖3. KCl 溶液中 QC 裝置的傳感性能。a、不同KCl濃度下的C T - V ref曲線。b,V ref = 0 V時(shí)C T的變化 作為 KCl 濃度的函數(shù)。c, rGO/SiO 2 QC傳感器的離子可能的傳感機(jī)制。

圖4. QC 裝置在氨基酸溶液中的傳感性能。a,氨基酸的結(jié)構(gòu)。b,改變絲氨酸濃度下的I - t曲線。c,計(jì)算的谷氨酸吸附前后石墨烯邊緣結(jié)構(gòu)的DOS和C Q - V ref曲線。df,電流 ( d )、電容 ( e ) 和電阻 ( f )的變化作為氨基酸濃度的函數(shù),并在時(shí)間演化過程中帶有誤差條。gi,電流 ( g )、電容 ( h ) 和電阻 ( i ) 每十年濃度變化的靈敏度以及不同測(cè)量之間的誤差條。
相關(guān)科研成果由清華大學(xué)Wangyang Fu, Chunlei Wan等人于2024年發(fā)表在Materials Today(https://doi.org/10.1016/j.mattod.2023.12.011)上。原文:Ultrasensitive quantum capacitance detector at the edge of graphene
原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.mattod.2023.12.011
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)