扭曲雙層石墨烯（tBLG）具有非常有趣的物理性質(zhì)，包括非常規(guī)超導(dǎo)性、van-Hove奇點(diǎn)（vHS）的形成增強(qiáng)的光-物質(zhì)相互作用以及電子能帶結(jié)構(gòu)中態(tài)密度的發(fā)散。vHS能帶隙提供了可通過(guò)扭轉(zhuǎn)角和層間耦合進(jìn)行調(diào)諧的光學(xué)共振躍遷通道。拉曼光譜為tBLG的vHS結(jié)構(gòu)提供了豐富的信息。本文報(bào)道了在tBLG中發(fā)現(xiàn)的49 cm
–1的超低頻拉曼模型。這種模式被指定為ZA（平面外聲子）和TA（橫向聲子）聲子的組合，拉曼散射出現(xiàn)在所謂的微谷。發(fā)現(xiàn)該模式對(duì)tBLG中vHS的變化特別敏感。本研究的發(fā)現(xiàn)有助于加深對(duì)tBLG中拉曼散射的理解，并有助于揭示tBLG中vHS相關(guān)的電子-聲子相互作用。
圖1. （a） 懸浮tBLG的拉曼測(cè)量示意圖。（b） Si/SiO
2負(fù)載和懸浮∼14.5°tBLG在2.54 eV激光激發(fā)下的拉曼光譜。（c） 14.5°tBLG的光學(xué)顯微鏡（OM）圖像。白線表示tBLG底層和頂層的邊緣，θ表示扭曲角度。（d–f）分別繪制了G模、層呼吸（LB）模和新模的拉曼強(qiáng)度圖。
圖2. （a） 3個(gè)tBLGs在2.54和2.33 eV激發(fā)下的扭轉(zhuǎn)角分別為12.9°、13.4°和15°的代表譜。紅色、綠色和藍(lán)色星表示ZATA、LB和ZOH′模的位置。（b） ZOH′、LB和ZATA的拉曼頻率隨扭轉(zhuǎn)角的變化。（c） tBLG 15°的能帶結(jié)構(gòu)圖解，分別由2.33和2.54 eV激發(fā)，對(duì)應(yīng)于弱共振或強(qiáng)共振。（d） 小扭曲角（淺灰色曲線）和大扭曲角（深灰色曲線）ZATA模式散射路徑圖示。對(duì)于增加的扭轉(zhuǎn)角θ，ZATA模式的頻率增加，如從粉紅色和黃色虛線到實(shí)線的變化所示。
圖3. （a） 7個(gè)tBLG樣品在2.54 eV激發(fā)下的拉曼光譜，扭轉(zhuǎn)角范圍為12°～16°。（b）G模、LB模和ZATA模強(qiáng)度的共振譜，通過(guò)Si拉曼模（520.7 cm
–1）歸一化，作為扭轉(zhuǎn)角的函數(shù)。
圖4. （a） 在2.54 eV的激發(fā)下，懸浮tBLG（15.5°）在83~383 K溫度范圍內(nèi)的原位拉曼光譜（b，c）。用半填充金剛石描述了ZATA，LB模（b）和ZATA，G模（c）的積分強(qiáng)度及其相應(yīng)的強(qiáng)度比。
圖5. （a） ZATA模的Stokes和anti-Stokes散射強(qiáng)度隨溫度升高而增大。（b） 隨溫度升高ZATA和LB的Stokes散射和反Stokes散射的強(qiáng)度比。（c） vHS激子輔助ZATA反斯托克斯增強(qiáng)的可能機(jī)制。
相關(guān)研究成果由北京大學(xué)Lianming Tong等人2024年發(fā)表在Nano Letters (鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c01018)上。原文：A Resonance-Sensitive Ultralow-Frequency Raman Mode in Twisted Bilayer Graphene
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
