鋸齒形石墨烯納米帶（ZGNRs）中π電子的拓?fù)湓O(shè)計(jì)產(chǎn)生了豐富的磁量子現(xiàn)象和奇異量子相。對(duì)稱ZGNR通常顯示反鐵磁耦合自旋有序邊態(tài)。消除ZGNRs中的交叉邊磁耦合不僅可以實(shí)現(xiàn)一類鐵磁量子自旋鏈，在一維極限中探索量子自旋物理和多個(gè)量子位的糾纏，而且還建立了一個(gè)廣受追捧的碳基鐵磁輸運(yùn)通道，對(duì)GNR基量子電子學(xué)的最終定標(biāo)至關(guān)重要。在這里，本研究報(bào)告了一種設(shè)計(jì)和制造具有兩種不同邊緣結(jié)構(gòu)的Janus GNR（JGNR）形式的鐵磁GNR的一般方法。在Lieb定理和拓?fù)浞诸惱碚摰闹笇?dǎo)下，我們?cè)O(shè)計(jì)了兩個(gè)JGNR，在保持相對(duì)的鋸齒邊不變的情況下，在一條鋸齒邊上不對(duì)稱引入苯基序的拓?fù)淙毕蓐嚵小＿@打破了結(jié)構(gòu)對(duì)稱性，并在每個(gè)單位細(xì)胞內(nèi)產(chǎn)生子晶格不平衡，從而引發(fā)自旋對(duì)稱性的破壞。設(shè)計(jì)了三個(gè)Z形前驅(qū)體，分別制備了一個(gè)ZGNR母體和兩個(gè)JGNR母體，缺陷陣列具有最佳的晶格間距，使得缺陷邊緣的磁邊緣態(tài)完全猝滅。通過(guò)掃描探針顯微鏡、光譜學(xué)和第一性原理密度泛函理論對(duì)JGNRs進(jìn)行表征，證實(shí)了JGNRs的成功制備，其鐵磁基態(tài)沿著原始的鋸齒形邊緣分布。
圖1. a 具有不同m值的不同TDZ邊的JGNR示意圖。紅色和藍(lán)色箭頭分別表示邊緣狀態(tài)的自旋向上和自旋向下（按慣例）。底部的數(shù)字表示相應(yīng)TDZ（Z
TDZ）和完整鋸齒（Z
zig）邊的CPI指數(shù)，其中L是沿鋸齒方向的有限長(zhǎng)色帶的單位單元數(shù)（單位單元用顏色著色）。紅色和藍(lán)色原子是來(lái)自兩個(gè)不同亞晶格的碳原子。b、 JGNRs重復(fù)單元示意圖，說(shuō)明相鄰苯環(huán)之間的“缺陷”位置間距逐漸增大，從左到右依次為：1、2、3和無(wú)窮大（∞）。除了m = ∞.c，兩條邊之間的m依賴磁序，每個(gè)單元的子晶格不平衡度在所有情況下都保持為ΔN = 1，這可以使用JGNRs兩條邊的CPI指數(shù)比率的負(fù)號(hào)來(lái)描述（定義為R = -（Z
TDZ/Z
zig））。當(dāng)m增大時(shí)，R從正值變?yōu)樨?fù)值，在m =2處穿過(guò)0。根據(jù)Lieb定理和CPI理論，JGNR通過(guò)鐵磁耦合區(qū)域經(jīng)歷從鐵磁到反鐵磁的轉(zhuǎn)變。d、 ZGNR（m = ∞）基帶隙附近自旋極化能帶結(jié)構(gòu)示意圖 , 兩條對(duì)稱鋸齒形邊之間的反鐵磁耦合（鐵磁有序）到JGNR（m = 2, 僅在單個(gè)鋸齒形邊緣處的鐵磁有序）。
圖2: a、 （4,2）-JGNR的表面合成策略。b、 （4,2）-JGNR的恒定電流STM圖像（V
s = −800 mV，I
t = 200 pA；其中V
s是樣品偏置，它是隧道電流）。c、 （4,2）的BR-STM圖像（V
s = −10 mV）和nc-AFM圖像（V
s = 10 mV）-JGNR在恒定高度模式下使用具有共同功能化尖端的qPlus傳感器獲取。d、 （5,2）-JGNR的恒定電流STM圖像（V
s = −800 mV，I
t = 200 pA）。e、 （5,2）-JGNR的BR-STM圖像（V
s = −10 mV）和nc-AFM圖像（V
s = 10 mV）在恒定高度模式下使用具有共同功能化尖端的qPlus傳感器獲取。f、 （5,2）-JGNR的表面合成策略。比例尺，5 Å（b–e）。
圖3. a、 5-ZGNRs的表面合成策略。b、 5-ZGNR的恒流STM圖像（V
s = −800 mV，I
t = 200 pA）c，5-ZGNR在Au（111）上的dI/dV點(diǎn)光譜，在插圖（紅十字）中標(biāo)記的位置。虛線顯示Au（111）參考光譜（調(diào)制電壓V
ac = 20 mV）。插圖：使用qPlus傳感器在恒定高度模式下獲取的nc-AFM圖像，該傳感器具有協(xié)同功能化的尖端（V
s = 10 mV）。d–f，在+750 mV（d）的電壓偏置下記錄的恒定電流dI/dV圖，-225mv（e）和−470mv（f）。V
ac = 10 mV。注意到邊緣態(tài)的dI/dV圖中的輕微不對(duì)稱可能是由尖端不對(duì)稱引起的。g–i，DFT計(jì)算DOS光譜A′（g）、B′（h）和C′（i）能量位置處的LDO，如k所示。LDO在5-ZGNR原子平面以上4 Å高度處計(jì)算。j、 5-ZGNR的BR-STM圖像（V
s = 10 mV）。k、 DFT計(jì)算的自旋上升（紅色）和自旋下降（藍(lán)色）的DOS對(duì)一個(gè)獨(dú)立的5-ZGNR（加寬27 meV高斯）顯示了一個(gè)330 meV的模擬能隙（ΔE
sim）。l、 用密度泛函理論計(jì)算了一個(gè)獨(dú)立的5-ZGNR的能帶結(jié)構(gòu)。插圖：計(jì)算的自旋密度分布。比例尺，5 Å（b–d，j）。
圖4. a、（4,2）-JGNR在Au（111）上的dI/dV點(diǎn)光譜，在b（黃色和綠色交叉）標(biāo)記的相應(yīng)有色位置。虛線顯示Au（111）參考光譜（V
ac = 20 mV）。b–d，在圖a（V
ac = 10 mV）中A（b）、b（c）和c（d）能量位置記錄的恒流dI/dV圖。e–g，DFT計(jì)算了在h中標(biāo)記的A′（e）、B′（f）和C′（g）的能量位置處的LDO。LDO是在（4,2）-JGNR原子平面上方4 Å的高度處計(jì)算的。h、 DFT計(jì)算了一個(gè)獨(dú)立的（4,2）-JGNR（展寬27 meV高斯）的自旋上升（紅色）和自旋下降（藍(lán)色）的DOS。插圖：計(jì)算的自旋密度分布。i、用DFT方法計(jì)算了（4,2）-JGNR的能帶結(jié)構(gòu)。j、（5,2）-JGNR在Au（111）上k（黃色和綠色交叉）標(biāo)記的相應(yīng)有色位置的dI/dV點(diǎn)光譜。虛線顯示Au（111）參考光譜（V
ac = 20 mV）。k–m，在A（k）、B（l）和C（m）能量位置記錄的恒定電流dI/dV圖，單位為j（V
ac = 10 mV）。n–p。在q中標(biāo)記的A′（n）、B′（o）和C′（p）的能量位置計(jì)算的DFT LDOS。LDOS是在獨(dú)立（5,2）-JGNR的原子平面上方4 Å的高度計(jì)算的。q、計(jì)算了（5,2）-JGNR自旋上升（紅色）和自旋下降（藍(lán)色）的DFT DOS。插圖：計(jì)算的自旋密度分布。r、 用密度泛函理論計(jì)算了（5,2）-JGNR的能帶結(jié)構(gòu)。比例尺，5 Å（b，k）。
相關(guān)研究成果由京都大學(xué)
Hiroshi Sakaguchi、加利福尼亞大學(xué)
Steven G. Louie和新加坡國(guó)立大學(xué)
Jiong Lu等人2025年發(fā)表在
Nature (鏈接: https://www.nature.com/articles/s41586-024-08296-x)上。原文：
Janus graphene nanoribbons with localized states on a single zigzag edge
轉(zhuǎn)自《石墨烯研究》公眾號(hào)
