無基底或電流收集器的獨立微型超級電容器（MSC）設備在實際應用中前景廣闊。然而，由于對優(yōu)化活性位點、導電性、離子擴散、受控圖案、潮濕敏感性等的要求，制備高性能的獨立 MSC 設備仍然困難。在這里，提出優(yōu)化石墨烯上的氧含量有望解決這些要求，因為它平衡了 sp
2 和 sp
3 雜化。使用中氧化石墨烯，可以方便地獲得柔性、導電、耐水、易加工的薄膜，這有助于制備獨立的 MSC 電極。在與凝膠電解質(zhì)構建后，使用水性凝膠電解質(zhì)的獨立 MSC 設備顯示出 898.4 mF cm
−2 的高電容，使用離子凝膠電解質(zhì)的電容為 383.6 mF cm
−2 ，質(zhì)量負載約為 10 mg cm
−2 。相應地，MSC 設備在 0.85 mW cm
−2 時可以達到 42.6 µWh cm
−2 的標志性能量密度（在 141.7 mW cm
−3 時為 7.1 mWh cm
−3 ）。 高性能、易于制備和低無效成分的優(yōu)勢使得自由立 MSC 設備在實際應用中前景廣闊。
Fig 1. a–d) 自立式 MSC 的要求方案：a) 高氧化還原位點和快速電荷轉移。b) 邊緣處快速離子擴散。c) 多樣性和精確加工。d) 電解質(zhì)維護和水穩(wěn)定性。e–h) 優(yōu)化氧基團的優(yōu)勢：e) 平衡活性位點和導電性。f) 形成多孔結構。g) 低能量刻劃和高效散熱。h) 結合電解質(zhì)和石墨烯片。
Fig 2. 不同氧化水平的石墨烯薄片的微觀結構：a–c) G-H、G-M 和 G-L 的 AFM 圖像（插圖是對應白線的高度輪廓）。d–i) G-H、G-M 和 G-L 樣品的寬范圍、精細掃描的 C1s XPS、FT-IR、XRD、拉曼光譜和 Zeta 電位。
Fig 3. a) 石墨烯薄膜的簡便制備方案。b–j) G-H、G-M 和 G-L 薄膜的應力-應變曲線、柔韌性、導電性、激光刻寫、接觸角、濕度穩(wěn)定性和 N
2 吸附-脫附等溫線。
Fig 4. a–c) 在掃描速率為 5 mV s
−1 時的 CV 曲線，電流密度為 1.0 A g
−1 時的 GCD 曲線，以及 G-H、G-M 和 G-L 薄膜的表面電容與電流密度的關系。d) 在掃描速率為 5 mV s
−1 時 G-M 的電容貢獻份額。e) G-H、G-M 和 G-L 薄膜的電容和擴散貢獻。f) G-H、G-M 和 G-L 的 EIS 圖（插圖顯示高頻范圍內(nèi)的 EIS 圖）。
Fig 5. a) G-M MSC 的制備示意圖：b) PVA/KOH 凝膠電解質(zhì)中自由立式 G-M MSC 設備的圖片。c) 各種自由立式圖案薄膜的圖像。d) 激光處理邊緣的掃描電子顯微鏡（SEM）圖像插圖顯示邊緣的高分辨率 SEM 圖像。e,f) G-M MSC 在不同掃描速率和電流密度下的 CV 和 GCD 曲線。g) G-M MSC 在不同質(zhì)量負載下的比電容。
Fig 6. a) 無基底的柔性獨立 MSC 的圖片。b,c) 不同掃描速率和電流密度下 G-M MSC 的 CV 和 GCD 曲線。d) 不同電流密度和掃描速率下的面積電容。e) 平面和彎曲狀態(tài)下的循環(huán)穩(wěn)定性（插圖顯示了在 10 mV s
−1 掃描速率下不同彎曲角度的 CV 曲線）。f) 由獨立 MSC 點亮的 LED 照片。g) 10 個串聯(lián)連接的 MSC 在平坦和彎曲狀態(tài)下的圖片及其在 20 mv s
−1 下的 CV 曲線。h) G-M MSC 的能量和功率密度與已報告結果的比較。i) 本工作與其他 MSC 設備相比的優(yōu)勢。
相關研究工作由江蘇大學Dawei Cao/ Yuan Liu團隊于2024年共同發(fā)表在《Small》期刊上, Facile Preparation of High-Performance Free-Standing Micro-Supercapacitors by Optimizing Oxygen Groups on Graphene，原文鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202404307
轉自《石墨烯研究》公眾號
